库伦，系蒙古语，意为庭院。早在春秋战国时期就有人类在库伦旗征战、游牧。

约在1632年，西藏高僧传教至此，划定领地称曼殊希利库伦。清顺治三年（1646年）建旗，实行政教合一体制达285年。库伦旗建置始于清初。

1633年，西藏高僧阿兴希日巴传教至此，划定疆界，为其领地，称曼殊希礼库伦。

清顺治三年（1646年），建锡埒图库伦札萨克达喇嘛旗，为漠南蒙古地区唯一实行政教合一体制的旗，历时近300年。

1931年政教分治，锡埒图库伦扎萨克达喇嘛旗改称库伦旗。

1946年4月至1949年9月先后属辽西省、辽吉省、辽北省哲里木盟。

1949年10月后隶属于内蒙古自治区哲里木盟。

1969年7月至1979年7月随同哲里木盟划归吉林省。

1979年7月又重新划归内蒙古自治区。

1999年1月哲里木盟撤盟设市，库伦旗隶属于通辽市管辖。